На одних больных возлагал руки, над другими читал молитвы, иных благословлял и окроплял святой водой или помазывал елеем — всех исцелял он усердной молитвой к Господу.
Находясь в Твери, святый Арсений не забывал и обители Печерской, где положил начало своим иноческим трудам, и постоянно памятовал о жизни ее преподобных основателей — Антония и Феодосия. Святитель помыслил основать свой монастырь, напоминающий ему Печерский, и желал, чтобы в нем было положено его тело. О своем намерении святый Арсений сказал князю Тверскому. Князь похвалил доброе желание святителя и сам обещался помогать ему во время постройки монастыря, снабдить его земельными угодиями, необходимыми для его содержания. Тогда святитель избрал на реке Тмаке, в 4 верстах от города Твери, одно место, которое ему сильно понравилось. Оно называлось Желтиково. Призвав Божие благословение, он повелел построить здесь деревянную церковь во имя преподобных Антония и Феодосия Печерских, своих великих наставников. Устроив келлии, святый собрал братию, поставил им игумена. Это произошло в 1394 году. Спустя десять лет святитель заложил в Желтиковом монастыре каменный храм и освятил его во имя Пречистой Богоматери, честна́го и славного Ея Успения, конечно помня Успенский храм Печерского монастыря. Церковь освящена 30 августа 1405 года; она была благолепно украшена и расписана живописью. Великий князь Тверской исполнил свое обещание — пожертвовал монастырю несколько вотчин. Святитель часто приезжал в свою обитель и принимал участие в трудах братии, показывая всем пример монашеской жизни. Он не искал среди братии чести и славы, но в монастыре, устроенном им самим, желал быть простым иноком. Великий своими добродетелями, он наставлял и просвещал всю братию: как месяц сияет между звездами, так и святый Арсений блистал своим благочестием среди иноков обители. Желтиков монастырь святитель желал сделать местом своего упокоения. Своими руками он вытесал себе здесь из белого камня гробницу, а из другого — крышку к ней.
Желая, чтобы иноки новой обители всегда назидались подвигами Печерских отцов, святый Арсений повелел списать древний Патерик Печерский — книгу, в которой изложены были подвиги